2003 yılında Harrison Ford'la beraber Hollywood Polisleri / Hollywood Homicide adlı sinema filminde sergilediği başarılı performansla daha da dikkat çekti. 2008 yılında “August” filminin ve 2009 yılında da “Nobody” adlı filmlerinin yapımcılığını üstlendi.

2004 yılından 2006 yılına kadar “Black Dahlia” filminin çekimleri sırasında tanıştığı Scarlett Johansson'la birlikte oldu. 2007 yılında Rihanna ile kısa bir beraberlik yaşadı.

Kariyerindeki en büyük çıkışı Nisan 2014'te Showtime kanalında yayınlanmaya başlanan Penny Dreadful dizisinde canlandırdığı Ethan Chandler karakteriyle yakaladı. Başarılı oyuncu dizide baş rolleri Eva Green ve Billie Piper ile paylaşıyor.

Hartnett'i son olarak ilerleyen aylarda vizyona girecek olan The Lovers isimli romantik filmde izleyeceğiz.